在第一次世界大战结束后，以色列拥有的一个机构兼具双重职能：既是犹太国家图书馆，又是耶路撒冷犹太人社区的公共图书馆。1920年，随着世界锡安联合会接管并创建希伯来大学，这个图书馆的使命并未改变，但仍保持着原有的职责。1925年，它进行了重新开馆，正式更名为现今的名称，并增添了新的功能，标志着其向大学图书馆的转型。这一转变加快了其发展步伐，首任专职馆长胡戈·贝格曼博士，之前是布拉格大学图书馆馆长，为图书馆的发展做出了重要贡献。

1933年，图书馆正式成为隶属于耶路撒冷希伯来大学的国家馆，比以色列正式建国还要早15年。在此期间，国际联盟的托管政府要求当地出版商向图书馆提供两本出版物，这一规定后来被以色列政府延续。历经第二次世界大战、以色列建国和中东战争，图书馆建设得到了显著扩展，国内外的捐赠和接收的德国犹太人藏书丰富了馆藏。

在这一过程中，图书馆不仅发展了馆际互借服务，还加入了国际图联，增强了其国际影响力。图书馆的重要出版物包括《Kiryat Sefer》，它涵盖了有关以色列和犹太人的所有出版物，包括约旦及海外与以色列相关的书目，内容包括书评、书目研究和馆藏介绍。此外，还有专门的期刊文献书目《犹太研究文章索引》，为学术研究提供了宝贵的资源。